本网讯(通讯员 陈俊) 2023年以来，999全讯白菜网奚江波教授课题组针对“单原子催化”领域存在的关键问题开展了深入研究，相继发表了系列高水平研究成果，刊发在《Advanced Functional materials》、《Chemical Engineering Journal》和《Applied Surface Science》等期刊上。此外，在《Chinese Chemical Letters》和《Topics in Current Chemistry》等期刊上发表了单原子催化剂(SAC)在有机反应中的应用和单原子催化剂性能调控的综述论文。
设计和制备负载型金属基催化剂时，通常是将活性金属负载于具有特殊形貌的载体上。科研人员主要关注金属的催化活性贡献，鲜有探讨催化剂载体对催化过程的直接贡献。奚江波教授课题组提出将整合金属单原子与活性载体的策略，成功制备了一系列双活性组分催化剂（DACC）。通过在氮掺杂多孔石墨烯（NHG）上锚定单原子(如Pd1、Ni1、Co1和Zn1)或双单原子(如Pd1-Co1、Pd1-Ru1和Pd1-Ni1)得到一系列DACC。实验和理论计算研究证明Pd1/NHG DACC由高度分散的金属原子物种和活性NHG载体，得益于金属单原子和碳基催化剂NHG的协同增强作用，Pd1/NHG DACC在一系列硝基芳烃的还原反应中表现出优异的催化性能，对于典型芳硝基化合物（如，4-硝基苯酚）的催化还原活性可达商业Pt/C (5.0 wt.%)的97倍，且对Suzuki-Miyaura反应亦展现出优良的催化活性。本研究对于高性能DACC催化剂的设计和制备提供了有益参考。研究结果以题为《Single metal atoms anchored on N-doped holey graphene as efficient dual-active-component catalysts for nitroarene reduction》的论文发表在国际知名期刊Advanced Functional materials上(影响因子19.0)。
此外，针对单原子催化剂电子结构的优化以及稳定性等问题，奚江波教授课题组采取缺陷诱导原子级分散金属催化剂的合成方法，促使高度分散的Pd团簇和单原子稳定锚定于氮掺杂多孔碳纳米管（NHCN）上。制备的Pd/NHCNT催化剂对硝基芳烃的催化加氢中展现出优异活性该研究成果以题为《Defect anchoring of atomically dispersed Pd on nitrogen-doped holey carbon nanotube for catalytic hydrogenation of nitroarenes》的论文发表在国际著名期刊Applied Surface Science上。该期刊为材料科学Top期刊(影响因子6.7)。
为了进一步推进单原子催化剂的工业应用，奚江波教授课题组创新性地将单原子催化剂与连续流催化系统结合起来，设计了具有高活性和低流动阻力的填充催化剂，为连续流催化系统的构筑提供了有益技术参考。在这项研究中，构筑了一种新型的负载单原子金属的组装体型催化剂，将NHG负载Pd单原子组装在硅酸铝纤维(FASC)基底上，得到双活性组分组装体催化剂（DACAC）。具有多级多孔结构和一定机械性能的Pd1/NHG–FASC DACAC可便捷地集成于柱管反应器中构建固定床催化系统，进而实现连续流催化反应。基于Pd1/NHG–FASC DACAC的固定床催化系统在硝基芳烃还原和苯基硼酸氧化羟基化反应皆展现出优异的催化性能。本研究的双活性组分的活性增强策略为高效催化填料的制备提供了新的设计思路。该研究成果以题为《Dual-active-component assembly catalyst based continuous flow system for organic reactions with high processing rate》的论文发表在工程技术与化学化工领域高影响力期刊Chemical Engineering Journal（影响因子15.1上）。
奚江波教授课题组在深入开展研究工作的同时，还密切关注本领域的研究进展。在中国“卓越行动计划”期刊Chinese Chemical Letters（影响因子为9.1）上发表了题为《Single-atom catalysis for organic reactions》的综述论文，综述了SACs的最新进展及其在有机反应(如氧化、还原、加成、偶联反应和其他有机反应)中的实际应用。在Topics in Current Chemistry期刊（影响因子8.6）上发表了题为《Performance regulation of single‑atom catalyst by modulating the microenvironment of metal sites》的综述论文，全面总结了在化学反应中单原子催化的过程-结构-性能关系，SACs的活性位点、配位结构和性能调节策略的研究进展。在上述综述中，作者对SAC的发展现状、发展趋势、未来挑战和前景进行了深入讨论。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202307162
https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.156344
https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147046
https://doi.org/10.1016/j.cclet.2022.107959
https://doi.org/10.1007/s41061-023-00434-9
课题组简介
奚江波老师课题组主要从事高性能金属纳米催化剂、单原子催化剂和无金属碳基催化剂的制备及其在有机反应中的应用和催化机理研究。课题组负责人奚江波博士为冠军白菜策略网特聘教授，湖北省楚天学者计划“楚天学子”入选者，获湖北省自然科学奖二等奖一项，担任湖北省科学技术厅权威专家库专家。近年来，以一作或通讯作者在Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B: Environ.、Green Chem.、Chem. Eng. J.、J. Catal.、J. Phys. Chem. Lett.、Carbon和化学学报等国内外期刊上发表SCI论文30余篇，5篇入选ESI高被引论文，2篇入选ESI热点论文。担任期刊Nanomaterials专刊客座编辑，Appl. Catal. B: Environ.、ACS Catal.、ACS Nano、Environ. Sci. Technol.、Water Res.、和Carbon等权威期刊杂志的审稿专家。
（审稿：董志兵）
